Kütüphanenin esas gövdesini iki özel koleksiyon oluşturmaktadır.

19. yüzyılda İzmir’de yayınlanan eserlerden oluşan Atanasiyos D. Hacidimos’un koleksiyonu 1980 yılında satın alınıp araştırmacı İoanna Petropulu tarafından kayıtlara geçirilmiştir.

Hristoforos I. Hristidis koleksiyonu, koleksiyon sahibinin yeğeni bayan İoanna Ayanoğlu’nun Merkeze’e bağışı olup, araştırmacı Matula Kurupu tarafından kayıtlara geçirilmiştir. İstanbul’da basılmış Yunanca ve yabancı dillerde yazılan bu eserler genellikle İstanbul’u anlatır. Kolleksiyonda önemli sayıda Türkçe kitap ve dergi bulunmaktadır.  

Bunlara ek olarak yaklaşık 500 kadar İstanbul ve Anadolu’da faaliyet göstermiş dernek ve kuruluş tüzüğü Folegandros adası kökenli D.M. Mostratos'un bağışları toplanmıştır. Araştırmacı Matula Kurupu'nun çalışmasıyla tamamalanmıs ve biblioğrafyası yapılmıştır.